Диссертация

Целью настоящей работы является разработка высокоэффективных катализаторов аэробного окисления серосодержащих соединений на основе металлзамещенных полиоксометаллатов, а также исследование закономерностей процесса обессеривания модельных и реальных топлив в присутствии синтезированных катализаторов. В настоящей работе впервые проведено систематическое исследование каталитической активности металлзамещенных полиоксометаллатов типа Кеггина и Андерсона в реакции аэробного окисления серосодержащего модельного топлива кислородом воздуха в качестве окислителя. Продемонстрирована высокая каталитическая активность кобальтмолибденовых структур полиоксометаллатов в реакции аэробного окислительного обессеривания. Впервые разработана гетерогенно-каталитическая система на основе иммобилизированных полиоксометаллатов типа Андерсона на функционализированной поверхности мезопористого носителя типа МСМ-41 и SBA-15. Впервые проведено детальное исследование каталитической активности разработанных систем в зависимости от способа иммобилизации, структуры носителя и природы функциональной группы. Выявлено влияние температуры, скорости подачи окислителя, дозировки катализатора, исходного содержания и природы сернистого субстрата в процессе аэробного окисления на конверсию серосодержащего соединения в зависимости от типа катализатора. Показана возможность аэробного обессеривания реальных нефтяных фракций с использованием катализаторов на основе полиоксометаллатов. Продемонстрирована высокая активность разработанных гетерогенных катализаторов в окислении дизельной фракции с достижением высоких значений сероочистки и минимальным воздействием на углеводородных состав. Установлено, что разработанный катализатор на основе иммобилизованного полиоксометаллата типа Андерсона на модифицированной имидазолом поверхности SBA-15 является наиболее эффективным в каталитическом окислении серосодержащих соединений кислородом воздуха как в модельной смеси, так и в нефтяных фракциях.