Диссертация

Объектом исследования являются двойные (церий-цирконий, церий-олово) и тройные (с добавлением оксидов меди или марганца) оксидные системы на основе церия, приготовленные темплатными методами с использованием в качестве темплатов древесных опилок, СТАВ или Плюроник-123. Предметом исследования являются основные параметры темплатного синтеза. В работе впервые выявлено влияние соотношения Ce:Zr на каталитические свойства в окислении СО бинарных Сe-Zr оксидных систем, приготовленных на основе биотемплата: образец с высоким отношением Ce:Zr = 4:1 обеспечил более высокие значения конверсии CO в CO2 в области 100 – 250оС за счёт высокой фазовой однородности и относительно высокой концентрации микронапряжений (РФА). Впервые установлено, что система с Ce:Zr = 4:1, приготовленная на основе биотемплата, обеспечивает более высокую конверсию СО при относительно низких температурах реакции, чем система аналогичного состава, синтезированная в присутствии CTAB. Показано, что при модификации органоморфной Ce-Zr оксидной системы медью и марганцем SBET резко падает, что вызвано взаимодействием прекурсора металла с темплатом в процессе синтеза. Напротив, модификация биоморфной системы не приводит к значительному изменению текстурных параметров. Для улучшения каталитических свойств необходимо, чтобы часть модифицирующего металла сильно взаимодействовала с Ce-Zr оксидом, а другая часть входила в состав высокодисперсных частиц MOx на поверхности. Также установлено, что введение Mn с помощью стадии пропитки обеспечивает более высокую активность по сравнению c системой, синтезированной по одностадийной методике (“one-pot”), за счет окислительной активности оксидов марганца, расположенных преимущественно в поверхностных слоях, и наличия непокрытых участков поверхности CZ, обеспечивающих поступление активных форм кислорода. Впервые показано, Ce-Sn оксиды, полученные с использованием СТАВ, не модифицированные и модифицированные медью, более эффективны в окислении СО по сравнению с Ce-Zr аналогами за счет высокой концентрации кислородных вакансий и дефектности структуры, а также повышенной способности к восстановлению. Одностадийный метод модификации медью обеспечивает более сильное взаимодействие между медью и CeSnO2, что значительно повышает конверсию CO.